THE THERMODYNAMIC MODELING OF

THE URANIUM-OXYGEN SYSTEM

Basuki A. Pudjanto

Pusbangtek Bahan Bakar Nuklir dan Daur Ulang – BATAN, Serpong

Centre for Development of Nuclear Fuel and Recycling Technology – BATAN, Serpong

ABSTRACT

THE THERMODYNAMIC MODELING OF THE URANIUM-OXYGEN. The thermodynamic modeling of the uranium-oxygen (U-O) system, which is of first importance in the development of a nuclear thermodynamic database, has been performed. The thermodynamic properties of the phases present in the U-O system are described using the compound energy model with ionic constituents for the solids and an ionic two-sublattice model for the liquid. For the uranium dioxide, the structure is described using three sublattices, one for the cations U³⁺, U⁴⁺ and U⁶⁺, one for the normal site of oxygen ions, and one for the interstitial oxygen ions. Vacancies are included in both oxygen sublattices. In this first approach, the homogeneity ranges of the U₄O_9-y and U₃O_8-y compounds are not represented. Phase diagram and thermodynamic properties, then, have been calculated from the optimized Gibbs energy parameters, assuming that the system is in thermodynamic equilibrium, i.e. by finding the minimum for the total free energy of the system. The thermodynamic calculation is conducted through CALPHAD (Calculation Phase Diagram) approach, with the help from the Thermo-Calc code.  The results obtained show that the consistency between the calculated results and the experimental data is quite satisfactory.

FREE TERMS: Nuclear fuel, Uranium oxide, Oxygen potential, Modeling, Thermodynamics

STUDY OF CORROSION RATE OF Zr-Mo-Fe-Cr ALLOY IN SATURATED VAPOUR MEDIUM AT TEMPERATURE 250 - 300°C.

Sungkono

Centre for Development of Nuclear Fuel and Recycling Technology – BATAN, Serpong

ABSTRACT

STUDY OF CORROSION RATE OF Zr-Mo-Fe-Cr ALLOY IN SATURATED VAPOUR MEDIUM AT TEMPERATURE 250 - 300°C. Zr-Mo-Fe-Cr alloy represents one of the candidates for structure material of nuclear fuel element in the future. The alloy has to fulfil certain qualifications which include mechanical, physical, chemical and neutronic properties to serve as nuclear fuel element structure material. The objective of this research is to study the corrosion rate of Zr-Mo-Fe-Cr alloy in saturated vapour medium at temperatures of 250 - 300 °C. The method used in the research is gravimetry. The test results indicate that the corrosion rates of Zr-0.3%Mo-0.5%Fe-0.5%Cr and Zr-0.8%Mo-0.5%Fe-0.5%Cr alloys, which have been homogenized at temperature of 750 °C for 3 hours or at temperature of 850 °C for 3 hours, in saturated vapour medium at temperatures of 250 - 300 °C for 2 - 16 hours, are relatively equal and increase cubically. However, Zr-0.3%Mo-0.5%Fe-0.5%Cr alloy shows relative better corrosion resistance than Zr-0.8%Mo-0.5%Fe-0.5%Cr alloy. The corrosion rates of Zr-Mo-Fe-Cr alloys are influenced by the content of Mo and homogenization treatment on the alloy ingots.

FREE TERMS: Zr-Mo-Fe-Cr alloy, Homogenization, Corrosion rate

STUDY ON SEPARATION OF ¹³⁷Cs FROM ²³⁵U FISSION PROCESS WASTE. Utilization of Silica Gel-Supported Ferrocyanide

Complex Salt FOR ¹³⁷Cs PICKING

Sunarhadijoso Soenarjo, Anung Pujianto

Centre for Radioisotopes and Radiopharmaceuticals – BATAN, Serpong

ABSTRACT

STUDY ON SEPARATION OF ¹³⁷Cs FROM ²³⁵U FISSION PROCESS WASTE. Utilization of Silica Gel-Supported Ferrocyanide Complex Salt for ¹³⁷Cs PICKING. In connection with the potential domestic demand especially in the fields of industry and nuclear medicine, the separation of ¹³⁷Cs from ²³⁵U fission process waste is to be of interest although its economic value could be a polemic. A preliminary study on the separation of ¹³⁷Cs from the ²³⁵U fission process waste generated in the production of ⁹⁹Mo in P.T. BATAN Teknologi, Serpong, was performed through experiments on ¹³⁷Cs picking from sample solution of the radioactive fission waste (RFW). The presented study is aimed to gain experimental data supporting utilization of the matrix of silica gel-supported ferrocyanide complex salt for the separation of ¹³⁷Cs from RFW. Subsequent step would be the recovery and purification of ¹³⁷Cs as part of production technology of ¹³⁷Cs. The RFW sample was batch-treated with the matrix of silica gel-supported ferrocyanide complex salt which was synthesized from silica gel, potassium hexacyanoferrate(II) and copper(II) chloride. The binding of radioisotopes in RFW on the matrix was observed by g-spectrometry of the RFW solution before and during the treatment. The results showed that approximately 85% of ¹³⁷Cs could be picked from the RFW sample into the matrix. Less amount of ⁹⁵Zr and ⁹⁵Nb was bound into the matrix. ¹⁰³Ru was slightly bound into the matrix whereas ^141/144Ce and ^129mTe were not. It was observed that by using 0.2 and 0.4 g of matrix for 10 ml of RFW, the amount of matrix influenced the binding quantity of ⁹⁵Zr and ⁹⁵Nb but not that of ¹³⁷Cs.

FREE TERMS: Separation of ¹³⁷Cs, ²³⁵U fission process, Ferrocyanide complex salt, Radioactive fission waste (RFW), g-spectrometry

BORON CARBIDE FOR COATING ROCKET NOZZLE

Sugondo

ABSTRAK

Research has been conducted to investigate the use of boron carbide for coating rocket nozzle, with the objective to coat rocket nozzle by using boron coating technique or boronization. The method of coating being used is the power packing method with two process parameters, which are a temperature of 1000°C and coating time of 6, 8 and 12 hours. Observation of the coating morphology was subsequently performed using optical microscope and SEM to obtain data on the microstructure, thickness and penetration of boron into the material being coated. Next mechanical testing was performed, which is hardness testing using Vickers method. To determine the resistance to heat, testing was performed through simulation method of heat load received by nozzle by means of flame spray test. Results for coating at temperature of 1000°C with heating time of 6, 8 and 12 hours have been obtained. Observation of the microstructures indicates that the increase of heating time results in a significant increase of the coating thickness for both ST37 and S45C. The increase of coating thickness is proportional to the increase of heating time at the given temperature. Meanwhile, the hardness of the boronized materials increases significantly compared to the initial materials. For heating test on sample ST37 that underwent boronization at 1000 °C for 8 hours, the resistance toward heat lasted up to 30 minutes.

Keywords: boronization, steel ST37, steel S45C, rocket nozzle, low carbon steel, powder packing, heating test

Aslina Br.Ginting, Sutri Indaryati, Jan Setiawan

Pusbangtek Bahan Bakar Nuklir dan Daur Ulang – BATAN, Serpong

ABSTRACT

DETERMINATION OF PARAMETERS AND UNCERTAINTY OF HEAT CAPACITY MEASUREMENT ON DIFFERENTIAL SCANNING CALORIMETER.. Determination of parameters and uncertainty of heat capacity measurement has been performed by measuring the enthalpies of CRM In, Sn, Pb and Zn in the temperature range of 30°C to 450°C with heating rate variation of 1°C/min, 3°C/min and 5°C/min. From the analysis, relatively good parameters of measurement are obtained at operating conditions of 30°C to 450°C with heating rate of 3^oC/min and coefficient sensitivity (mV/mW) S = (1.1855E+01) + (1.1650E-02.T) – (7.1229E-05.T²) + (1.3307E-07.T³) + (1.1855E+01.T⁴) and coefficient temperature (°C) C f(T,R) = (4.6276E+00) + (1.4193E-02.T) + (3.8118E-01.R) + (6.4909E-02.R²). Based on the measurement parameters above, analysis of heat capacity of Al and Zn samples was performed and the results obtained show that Al samples have heat capacity ranging from 0.65 J/g°C to 1.11 J/g°C, and Zn samples 0.4 J/g°C to 0.71 J/g°C at a temperature range of 30°C to 450°C. The deviations in the measurements are 0.075% and 0.025% respectively with the uncertainty of heat capacity measurement for Al and Zn samples correspondingly 0.00642 J/g°C and 0.0266 J/g°C at a confidential level of 95%.

FREE TERMS: Uncertainty of heat capacity, Enthalpy, In, Sn, Pb, Zn

THERMAL ANALYSIS OF SALT MIXTURE MgCl₂-NaCl

Sigit, Aslina Br.Ginting, Hendro Wahyono

Pusbangtek Bahan Bakar Nuklir dan Daur Ulang – BATAN, Serpong

ABSTRACT

THERMAL ANALYSIS OF SALT MIXTURE MgCl₂-NaCl. Thermal analysis of salt mixture MgCl₂-NaCl of various concentrations of NaCl as one of the constituents of the salt mixture, has been carried out using Thermal Gravimetry-Differential Thermal Analysis (TG-DTA). The analysis is aimed to determine the weight change, melting temperature and other phenomena in the melting process. The data obtained will be used as references for nuclear fuel material recycling of the salt mixture by melting method in furnace. Salt mixture MgCl₂-NaCl with concentrations of NaCl at 30wt%, 50wt% and 70wt% was analyzed using TG-DTA at a temperature range of 30-600°C and heating rate 5°C/min. The results of the experiments show that dehydration and decomposition of MgCl₂.6H₂O and melting of MgCl₂-NaCl salt mixture have taken place. For the concentrations of NaCl at 30wt%, 50wt% and 70wt%, the total weight changes of the salt mixture are 38,63wt%, 27,74wt% and 16,44wt% respectively, while the melting temperature ranges are correspondingly 429-460°C, 416-455°C and 415,69-446,08°C.

FREE TERMS: Thermal analysis, Salt mixture MgCl₂-NaCl, Nuclear material recycle

THE THERMODYNAMIC MODELING OF

THE URANIUM-OXYGEN SYSTEM

Basuki A. Pudjanto

Pusbangtek Bahan Bakar Nuklir dan Daur Ulang – BATAN, Serpong

Centre for Development of Nuclear Fuel and Recycling Technology – BATAN, Serpong

ABSTRACT

THE THERMODYNAMIC MODELING OF THE URANIUM-OXYGEN. The thermodynamic modeling of the uranium-oxygen (U-O) system, which is of first importance in the development of a nuclear thermodynamic database, has been performed. The thermodynamic properties of the phases present in the U-O system are described using the compound energy model with ionic constituents for the solids and an ionic two-sublattice model for the liquid. For the uranium dioxide, the structure is described using three sublattices, one for the cations U³⁺, U⁴⁺ and U⁶⁺, one for the normal site of oxygen ions, and one for the interstitial oxygen ions. Vacancies are included in both oxygen sublattices. In this first approach, the homogeneity ranges of the U₄O_9-y and U₃O_8-y compounds are not represented. Phase diagram and thermodynamic properties, then, have been calculated from the optimized Gibbs energy parameters, assuming that the system is in thermodynamic equilibrium, i.e. by finding the minimum for the total free energy of the system. The thermodynamic calculation is conducted through CALPHAD (Calculation Phase Diagram) approach, with the help from the Thermo-Calc code.  The results obtained show that the consistency between the calculated results and the experimental data is quite satisfactory.

FREE TERMS: Nuclear fuel, Uranium oxide, Oxygen potential, Modeling, Thermodynamics

ABSTRACT

CORROSION MECHANISM OF AlMg-2 AND AlMgSi ALLOYS: THERMODYNAMICS AND HETEROGENEOUS KINETICS APPROACHES. The experiments on corrosion of AlMg-2 and AlMgSi metal alloys which are used as structural materials of RSG-GAS fuel elements at Serpong, have been carried out at temperatures of 50-90°C or 323-363 K for 100-350 hours in a static system by using discontinue weight loss method in order to establish the corrosion mechanism of AlMg-2 and AlMgSi through thermodynamics and heterogeneous kinetics approaches. The samples corroded in water media were weighed to determine the dissolved metal, and then the corrosion and kinetics curves were constructed. Rate of corrosion is expressed by Arrhenius equation: for AlMg-2, ln k = 13,56 - 6058 (1/T), and for AlMgSi, ln k = 11,23 - 5486 (1/T). From the experiment results obtained, i.e. the corrosion curves, the kinetics as well as the activation values, a corrosion mechanism of aluminum alloys is proposed using thermodynamics and heterogeneous kinetics approaches.

FREE TERMS: AlMg-2, AlMgSi, Corrosion mechanism, Thermodynamics, Heterogenenous kinetics

Muchlis Badruzzaman¹, Sigit², Eric Johneri²

¹Badan Perencanaan Pembangunan Daerah, Garut

Pusbangtek Bahan Bakar Nuklir dan Daur Ulang – BATAN, Serpong

PENGARUH TEMPERATUR ANIL TERHADAP JENIS DAN UKURAN PRESIPITAT FASE KEDUA PADA PADUAN Zr-1%Nb-1%Sn-1%Fe

Sugondo dan Andi Chaidir

Pusat Teknologi Bahan Bakar Nuklir -BATAN, Serpong

ABSTRAK

PENGARUH TEMPERATUR ANIL TERHADAP JENIS DAN UKURAN PRESIPITAT FASE KEDUA PADA PADUAN Zr-1%Nb-1%Sn-1%Fe. Penelitian ini bertujuan untuk menganalisis fase Zr-1%Nb-1%Sn-1%Fe hasil sintesis. Ingot dibuat dengan peleburan busur tunggal. Selanjutnya sampel dianil pada temperatur 400, 500, 600, 700 dan 800 °C selama 2 jam. Analisis difokuskan pada presipitat fase kedua (secondary phase precipitate - SPP). Identifikasi fase berdasarkan pola difraksi sinar-X dan dibantu dengan data JCPDF (Joint Committee Powder Diffraction File). Hasil pola difraksi beserta datanya dianalisis secara manual, tidak dapat langsung sesuai dengan data JCPDF sebab adanya distorsi terutama dari SPP. Dari hasil analisis disimpulkan sebagai berikut. Pada temperatur anil 400, 500 dan 700 °C pengintian partikel fase kedua SPP terjadi dengan baik. Untuk paduan Zr-1%Nb-1%Sn-1%Fe pada temperatur anil antara 400 °C sampai dengan 800 °C ditemukan SPP Fe₂Nb, ZrSn_2, FeSn, SnZr, NbSn₂, Zr_0,68Nb_0,25Fe_0,08, Fe₂Nb_0,4Zr_0,6, Fe₃₇Nb₉Zr₅₄ dan w-Zr. Stabilisasi presipitat terjadi dengan baik pada temperatur anil 800 °C, pertumbuhan presipitat antara 500 °C sampai dengan 600 °C, dan minimisasi ukuran presipitat pada temperatur anil 700 °C.

KATA KUNCI: Paduan Zr-1%Nb-1%Sn-1%Fe, Peleburan busur tunggal, Pola difraksi sinar-X, JCPDF, Temperatur anil, Fe₂Nb, ZrSn_2, FeSn, SnZr, NbSn₂, Zr_0,68Nb_0,25Fe_0,08, Fe₂Nb_0,4Zr_0,6, Fe₃₇Nb₉Zr₅₄, w-Zr

ABSTRACT

EFFECT OF ANNEALING TEMPERATURE ON THE TYPE AND SIZE OF THE SECONDARY PHASE PRECIPITATE IN Zr-1%Nb-1%Sn-1%Fe ALLOY. The objective of this research is to analyze the phases present in Zr-1%Nb-1%Sn-1%Fe alloy obtained from synthesis. The ingot was prepared by single spark melting. The samples were then annealed at temperatures of 400, 500, 600, 700 and 800 °C for 2 hours. The analysis was focused on the secondary phase precipitate (SPP). The phases were identified based on the X-ray diffraction pattern supported by the Joint Committee Powder Diffraction File (JCPDF). The results of the diffraction pattern along with the data were analyzed manually, and not directly using the JCPDF data because of the distortion of the SPP. The results of the analysis were concluded as follows. The nucleation of the secondary phase precipitate (SPP) was agreeable at the annealing temperatures of 400, 500, and 700 °C. For the Zr-1%Nb-1%Sn-1%Fe alloy at temperatures from 400 °C to 800 °C precipitates of Fe₂Nb, ZrSn₂, FeSn, SnZr, NbSn₂, Zr_0.68Nb_0.25Fe_0.08, Fe₂Nb_0.4Zr_0.6, Fe₃₇Nb₉Zr₅₄ and w-Zr were observed. Satisfactory precipitate stabilization was obtained at an annealing temperature of 800 °C, precipitate growth at temperatures between 500 and 600 °C, and precipitate size minimization at a temperature of 700 °C.

FREE TERMS: Zr-1%Nb-1%Sn-1%Fe alloy, Single spark melting, X-ray diffraction pattern, JCPDF, Annealing temperature, Fe₂Nb, ZrSn₂, FeSn, SnZr, NbSn₂, Zr_0.68Nb_0.25Fe_0.08, Fe₂Nb_0.4Zr_0.6, Fe₃₇Nb₉Zr₅₄, w-Zr

1. I. PENDAHULUAN

1.1.  Latar Belakang

Paduan zirkonium (Zicaloy) adalah bahan yang paling utama digunakan dalam industri nuklir. Di reaktor nuklir Zircaloy diperlukan sebagai pelindung bahan bakar dari pendingin, pengungkung gas hasil fisi, pemindah panas, dan bahan struktur. Dengan demikian maka Zircaloy harus mempunyai sifat mekanik yang baik, tahan korosi, dan serapan neutron rendah. Sebagai contoh, Zircaloy-2 digunakan untuk reaktor air didih (BWR) dan Zircaloy-4 digunakan untuk reaktor air bertekanan (PWR) dengan suhu kelongsong 349 °C untuk PWR dan 390 °C untuk BWR^[1].

Untuk meningkatkan efisiensi reaktor, maka daya kumulatif harus ditingkatkan tetapi yang menjadi masalah adalah bahwa bahan kelongsong Zircaloy-2 dan Zircaloy-4 tidak tahan korosi pada kondisi ini. Bahan kelongsong lain yang tahan korosi adalah Zirlo (Zr-1%Nb-1%Sn-0,1%Fe)^[2]. Penambahan pemadu besi dengan konsentrasi antara 0,2 – 1% pada paduan Zr-1%Sn dapat menurunkan laju korosi^[3] dan gejala yang sama pada paduan Zr-1%Nb.

Pengembangan paduan Zr-Sn-Nb-Fe utamanya untuk kelongsong bahan bakar pada derajat bakar tinggi. Keunggulan paduan tersebut adalah sebagai berikut: (i) temperatur pendingin dapat ditingkatkan; (ii) konsentrasi litium (Li) dalam pendingin dapat lebih tinggi; (iii) pengurangan creep dan growth akibat iradiasi; (iv) mengurangi pick-up hidrogen; dan (v) ketahanan korosi lebih tinggi dibanding Zircaloy-2 (Zry-2) dan Zircaloy-4 (Zry-4). Keunggulan tersebut diketahui setelah uji pasca iradiasi (post irradiation examination - PIE) dari hasil iradiasi dengan derajat bakar (burn-up) sebesar 70.000 MWd/Te^[4].

Pada saat ini karakteristik korosi Zircaloy menjadi yang paling utama pada teknologi bahan bakar reaktor air ringan (Light Water Reactor/LWR). Ketahanan korosi reaktor dan bahan struktur selalu membatasi peningkatan ekonomi pada penggunaan bahan bakar yang terkait dengan peningkatan fluks panas, temperatur pendingin, dan waktu tinggal di teras. Tantangan unjuk kerja bahan bakar diarahkan pada optimasi komposisi kimia dan mikrostruktur pada paduan komersial Zry-2, Zry-4, Zr-1%Nb dan Zr-2,5%Nb. Ketahanan korosi kelongsong (Zry-4) dalam reaktor air bertekanan (Pressurized Water Reactor - PWR) meningkat jika ukuran partikel fase sekunder (secondary phase particle - SPP) lebih besar dari sepersepuluh mikrometer dan kandungan timah (Sn) lebih rendah dari yang telah dispesifikasikan. Fakta baru muncul bahwa ketahanan korosi maksimum dicapai dengan ukuran SPP lebih kecil dari sepersepuluh mikrometer untuk bahan Zr-1%Nb, Zr-2,5%Nb dan Zirlo. Ukuran SPP kecil pada bahan tersebut juga mengurangi korosi nodular pada BWR^[5].

1.2.  Cumulated Annealing Parameter (CAP)

Faktor metalurgi utama adalah diperolehnya korelasi antara ketahanan korosi Zircaloy dengan ukuran dan distribusi partikel fase kedua (SPP) dan jumlah regangan sisa (residual strain) dalam kisi a-zirkonium^[6]. Unsur pemadu pada partikel tersebut adalah Fe, Cr dan Ni yang larut dalam a-Zr, yang dapat terbentuk dengan konsentrasi lebih kecil dari pengotor yang juga ditemukan pada zirkonium murni. Fraksi utama pada unsur ini selalu ada pada temperature operasi dalam bentuk presipitat. Pada daerah b-Zr di atas 950 °C unsur-unsur transisi Fe, Cr dan Ni terlarut. Fakta ini kemungkinan untuk menjaga dalam keadaan supersaturasi larutan padat akibat quenching. Walaupun kenyataan ini bertentangan dengan pengintian presipitat submikroskopik dengan laju quenching sebesar 1500 Ks^-1 (jauh lebih tinggi dari proses komersial dengan laju quenching 50 Ks^-1).

Rute fabrikasi modern melibatkan langkah quenching cepat yang menghasilkan distribusi ukuran presipitat tertentu. Berawal dari distribusi partikel fase kedua (SPP) hasil quenching selanjutnya ukurannya bertambah besar dengan meningkatnya perlakuan termomekanik pada material tersebut^[7]. Penentuan dan pengaturan parameter fabrikasi menjadi penting karena menentukan distribusi ukuran presipitat.

1.3.  Identifikasi Pola Difraksi

Pola difraksi diperoleh dari pengukuran. Kristal adalah susunan simetris atom yang menghasilkan baris dan bidang akibat densitas tinggi atom yang dapat berfungsi sebagai grating difraksi tiga dimensi. Hal tersebut menghasilkan hukum Bragg dengan persamaan^[8]:

(1)

dimana l         = panjang gelombang sinar-X yang ditembakkan pada bahan (Å)

d = jarak antar bidang kristal (Å)

q = sudut sinar datang dengan sudut pantul sinar-X.

Hasil pola difraksi dapat dicocokkan dengan data yang ada di JCPDF (Joint Committee Powder Diffraction File) untuk memperoleh jenis kristal dari suatu unsur atau senyawa tertentu.

Berdasarkan pola difraksi hasil pengukuran dapat ditentukan ukuran presipitat berdasarkan persamaan Scherrer^[8]:

(2)

dimana B_q = (B² – B_i)^1/2 yakni pelebaran puncak, q

D = ukuran partikel

B = pelebaran puncak terukur (Full Width at Half Maximum - FWHM)

B_i = pelebaran instrumental

q                    = sudut difraksi

l = panjang gelombang sinar-X.

Dengan data pola difraksi standar LaB₆ maka diperoleh kesalahan instrumen secara umum sebesar 0,036 derajat. Teknik ini hanya untuk ukuran partikel sebesar 0 – 100 nm. Pada umumnya ukuran partikel presipitat sebesar 100 – 200 nm^[9].

1.4. Tujuan Penelitian

Penelitian ini bertujuan untuk menganalisis fase Zr-1%Nb-1%Sn-1%Fe hasil sintesis dengan peleburan busur tunggal yang telah diberi perlakuan panas (anil). Analisis difokuskan pada presipitat fase kedua (secondary phase precipitate - SPP) untuk mengetahui jenis dan ukurannya. Identifikasi fase dilakukan berdasarkan pola difraksi sinar-X dan dibantu dengan data JCPDF.

1. I. TATA KERJA

Serbuk sampel paduan (Zr-%Nb-1%Sn-1%Fe) disiapkan sebagai berikut. Serbuk Zr, Sn, Nb dan Fe masing-masing ditimbang hingga komposisi Zr-1%Nb-1%Sn-1%Fe, lalu dicampur dalam mesin pencampur selama 150 menit. Selanjutnya dibuat pelet dengan ukuran tinggi 10 mm ´ diameter 10 mm pada tekanan 1,2 ton/cm². Hasil pengepresan ini disebut pelet mentah. Sebanyak 5 g pelet mentah dilebur dengan busur listrik dalam krusibel tembaga dalam kondisi atmosfir gas argon. Tekanan ruang bakar tungku sebesar 2 psi dan arus busur 50 A. Hasil leburan adalah paduan Zr-Sn-Nb-Fe berbentuk ingot. Ingot dipanaskan pada temperatur 1100 °C selama 2 jam dan didinginkan cepat (quenching) dalam air. Setelah pendinginan cepat, ingot dipotong dengan pisau intan (diamond blade) dengan ukuran 5 ´ 2 ´ 10 mm. Selanjutnya potongan ingot dianil pada temperatur 400, 500, 600, 700 dan 800 °C selama 2 jam.

Kemudian sampel dipoles sampai grid 1200 mesh untuk menghilangkan oksida yang terjadi selama proses anil berlangsung. Sampel dianalisis dengan alat JEOL, DX-GERP-12 pada kondisi operasi sebagai berikut: tabung = Cu, filter = Ni, tegangan = 36 kV, arus = 20 MA dan laju = 2°/menit guna pembuatan difraktogram. Hasil pola difraksi dapat dicocokkan dengan data yang ada di JCPDF untuk memperoleh jenis kristal dari suatu unsur atau senyawa tertentu.

SINTESIS PADUAN Zr-Sn-Mo UNTUK MENDAPATKAN BAHAN BARU KELONGSONG ELEMEN BAKAR NUKLIR

Sugondo, Slamet Pribadi, Joko Kisworo, Yatno D.A. Susanto
Pusbangtek Bahan Bakar Nuklir dan Daur Ulang – BATAN, Serpong

ABSTRAK
SINTESIS PADUAN Zr-Sn-Mo UNTUK MENDAPATKAN BAHAN BARU KELONGSONG ELEMEN BAKAR NUKLIR. Penelitian ini bertujuan mendapatkan paduan baru zirkaloi untuk kelongsong elemen bakar nuklir. Sedangkan sasaran penelitian ialah untuk memperoleh data sintesis peleburan Zr-0,5%Sn-(0,5;1,0;1,5;2,0)%Mo, berupa komposisi kimia, perlakuan panas, mikrostruktur dan kekerasan. Sampel paduan Zr-Sn-Mo dengan variabel konsentrasi unsur Mo dengan komposisi Zr-0,5%Sn-(0,5;1,0;1,5;2,0)%Mo, dibuat dengan teknologi serbuk dan dilebur dalam tungku busur listrik tunggal. Setelah perlakuan pendinginan cepat (quenching), sampel dipotong dengan pisau intan (diamond blade) dengan ukuran 5?2?10 mm. Selanjutnya sampel dianil pada temperatur 500°C, 600°C, 700°C dan 750°C selama 4 jam. Uji metalografi dilakukan dengan mikroskop optik, dan uji kekerasan dengan uji kekerasan mikro Vickers. Hasil yang diperoleh adalah sebagai berikut. Pertama, ukuran butir paduan Zr-0,5%Sn-(0,5;1,0;1,5;2,0)%Mo yang dipanaskan pada 500°C selama 4 jam naik dari 13,2 ?m menjadi 19,8 ?m untuk konsentrasi Mo 0,5% sampai 1,5%, dan meningkat tajam menjadi 36,3 ?m pada konsentrasi Mo sebesar 2,0%. Kedua, kekerasan mikro paduan Zr-0,5%Sn-(0,5;1,0;1,5;2,0)%Mo yang dipanaskan pada 500°C selama 4 jam naik dari 352,48 VHN menjadi 383,68 VHN untuk konsentrasi Mo 0,5% sampai 1,5% dan turun tajam menjadi 352,48 VHN pada konsentrasi Mo sebesar 2,0%. Ketiga, secara umum kekerasan mikro turun dengan naiknya temperatur pemanasan dan mempunyai harga maksimum pada konsentrasi Mo sebesar 1,5%.

KATA KUNCI: Paduan Zr-Sn-Mo, Kelongsong elemen bakar nuklir, Mikrostruktur, Ukuran butir

ABSTRACT
SYNTHESIZING OF Zr-Sn-Mo ALLOYS TO OBTAIN NEW MATERIAL FOR NUCLEAR FUEL ELEMENT CLADDING. The objective of this research is to obtain a new zirconium alloy for nuclear fuel element cladding. The target of this research is to acquire data on melting synthesizing of Zr-0.5wt%Sn-(0.5;1.0;1.5;2.0)wt%Mo, which include chemical composition, heat treatment, microstructure and hardness. Samples of Zr-Sn-Mo with concentration of Mo as variable in weight percent (wt%) with a composition of Zr-0.5wt%Sn-(0.5;1.0;1.5;2.0)wt%Mo, were prepared using powder technology, and melting was performed in a single arc furnace. After quenching, the samples were cut using a diamond blade to obtain a size of 5?2?10 mm. The samples were subsequently annealed at 500°C, 600°C, 700°C and 750°C for 4 hours. The metallography was examined using optical microscope and the hardness was tested using Vickers microhardness. The results are as follows. First, the grain sizes of Zr-0.5wt%Sn-(0.5;1.0;1.5;2.0)wt%Mo which were heated at 500oC for 4 hours increase from 13.2 ?m to 19.8 ?m for 0.5wt%Mo to 1.5wt%Mo and escalate to 36.3 ?m at 2.0wt%Mo. Second, the microhardness of Zr-0,5wt%Sn-(0,5;1,0;1,5;2,0)wt%Mo which were heated at 500oC for 4 hours increases from 352.48 VHN to 383.68 VHN for 0.5wt%Mo to 1.5wt%Mo and decreases sharply to 352.48 VHN at 2.0wt%Mo. Third, in general the microhardness decreases with increasing heat treatment temperature and has a maximum value at 1.5wt%Mo.

FREE TERMS: Zr-Sn-Mo alloy, Nuclear fuel element cladding, Microstructure, Grain size

I. PENDAHULUAN
Efisiensi daya reaktor air bertekanan (PWR) perlu dinaikkan, salah satunya dengan peningkatan temperatur operasi menjadi 400-600?C[1]. Temperatur operasi ini memerlukan pengembangan bahan kelongsong baru sebab Zircaloy-4 yang digunakan saat ini mempunyai keterbatasan pada kondisi operasi PWR, yakni pada temperatur 326-330?C dengan fluks panas sekitar 60 W/cm2 dan derajat bakar 60 GWd/MTU[2].
Salah satu paduan yang tahan korosi pada kisaran temperatur 400-600?C adalah paduan biner Zr-Mo. Paduan Zr-0,3Mo mengalami pertambahan berat 255 mg/dm2 pada temperatur 500?C selama 1850 jam[3], sedangkan Zircaloy-2 dan Zircaloy-4 tidak mampu dioperasikan pada temperatur 500?C. Dilaporkan juga bahwa paduan Zr-0,5%Mo mengalami pertambahan berat 60 mg/dm2 setelah dikorosi selama 1000 jam pada temperatur 300?C dan tekanan 85 atm[4].
Penambahan unsur pemadu timah (Sn) dimaksudkan untuk meningkatkan kekuatan paduan zirkaloi[5], meski dapat mengurangi ketahanan korosi. Zr-0,51%Sn mengalami pertambahan berat 197 mg/dm2 setelah dikorosi selama 270 jam, sedangkan Zircaloy-2 mengalami pertambahan berat 30 mg/dm2[6]. (Komposisi pemadu Zircaloy-2 adalah 1,2-1,7%Sn; 0,07-0,2%Fe; 0,05-0,15%Cr; dan 0,03-0,08%Ni). Zircaloy-4 yang dikorosi selama 1100 jam pada 400?C mengalami pertambahan berat 100 mg/dm2[7]. (Komposisi pemadu Zircaloy-4 adalah 1,2-1,7%Sn; 0,12-0,18%Fe; 0,05-0,15%Cr; dan <0,007%Ni).
Berdasarkan uraian di atas, penelitian ini bertujuan mendapatkan paduan baru zirkaloi sebagai kelongsong elemen bakar nuklir. Sedangkan sasaran penelitian adalah untuk mendapatkan data sintesis peleburan Zr-0,5%Sn-(0,5;1,0;1,5;2,0)%Mo, berupa komposisi kimia, perlakuan panas, mikrostruktur dan kekerasan.

II. TEORI
2.1 Pemilihan Unsur Pemadu
Salah satu syarat pemilihan pemadu zirkaloi ialah serapan neutronnya rendah. Unsur molibdenum (Mo) mempunyai serapan neutron 2,5 barn dan timah (Sn) 0,6 barn[8]. Syarat kelarutan unsur pemadu adalah unsur yang mempunyai ruji ion lebih kecil 15-20% dibandingkan ruji ion zirkonium (Zr). Ruji ion pemadu dan beberapa sifat lainnya dapat dilihat pada Tabel 1.
Tabel 1. Sifat-sifat unsur Zr dan pemadunya Mo dan Sn[9]
Sifat Unsur
Zr Mo Sn
Ruji atom,Å 2,16 2,0 1,72
Struktur kristal bcc heksagonal tetragonal
Titik leleh, K 2125 2890 505
Titik didih, K 4682 4982 2876
Elektronegativitas, Pauling 1,33 2,16 1,96

Paduan adalah larutan padat suatu logam ke dalam logam lain dan membentuk fasa baru. Ada dua tipe paduan yaitu substitusi dan interstisi. Pada substitusi, suatu atom mengganti atom struktur asli, dan pada interstisi, suatu atom yang lebih kecil masuk ke dalam ruang antar atom logam. Berdasarkan ruji atom, pemadu Mo kemungkinan besar substitusi dan pemadu Sn kemungkinan besar interstisi.
Dengan model struktur terjejal heksagonal, kisi heksagonal mempunyai dua lubang untuk proses interstisi yaitu lubang oktahedral dan lubang tetrahedral. Lubang oktahedral mempunyai enam bilangan koordinasi, sedangkan lubang tetrahedral mempunyai empat bilangan koordinasi. Interstisi oktahedral juga terjadi pada pusat bidang struktur kubus.
Keterbatasan kelarutan padat juga dapat didekati dengan teori zona (zone theory) yaitu adanya energi maksimum Fermi, bahwa perbandingan elektron valensi terhadap jumlah atom paduan adalah tertentu. Untuk ZrNi3 (fcc) dengan 12 elektron valensi dan 4 atom paduan, nilai perbandingannya adalah sebesar 12/4 = 3,0. Fasa zirkonium alfa (Zr-?) mempunyai 5,2 elektron per atom dan fasa beta mempunyai 8 elektron per atom. Maka dari itu, kelarutan pemadu secara umum di fasa Zr-? lebih besar jika dibandingkan dengan kelarutan di fasa Zr-?.
Pertimbangan yang lain dalam paduan adalah elektronegativitas. Jika perbedaan elektronegativitas atom terlarut dan pelarut besar, maka kristal akan memiliki sifat ionik. Sebagai contoh, natrium dengan klor mempunyai perbedaan elektronegativitas sebesar 2,33 maka kristal tersebut bersifat ionik. Perbedaan elektronegativitas memang diperlukan supaya terjadi ikatan yang kuat. Timah dan molibdenum lebih elektronegatif jika dibandingkan dengan zirkonium (Zr=1,33; Sn=1,96; Mo=1,33)[10].

2.2 Peleburan
Logam zirkonium dalam bentuk spons (sponge) atau serbuk (powder) tidak dapat langsung difabrikasi menjadi bentuk masif (massive shape) tanpa konsolidasi (consolidation) dengan peleburan atau dengan teknik metalurgi serbuk yaitu sintering. Metode konsolidasi dalam penelitian ini menggunakan teknik peleburan busur listrik (arc-melting)[11,12] Teknik tersebut menggunakan non-consumable electrode, pendingin air, atmosfir argon dan krusibel tembaga.

2.3 Diagram Fasa
Diagram fasa zirkonium-molibdenum ditunjukkan pada Gambar 1. Sistem ini hanya mempunyai satu fasa intermediet yaitu ZrMo2[12] dengan ao = 7,59 Å. Senyawa intermediet ini terbentuk dari transformasi reaksi peritektik antara lelehan dan larutan padat molibdenum. Kelarutan molibdenum dalam zirkonium sangat rendah yaitu 0,18% dan kelarutan zirkonium dalam molibdenum 10%. Dari diagram terlihat bahwa reaksi peritektik dan dekomposisi utektik tetap menghasilkan fasa-? yang merupakan akibat proses pendinginan peleburan dan pendinginan cepat (quenching).
Diagram fasa zirkonium-timah ditunjukkan pada Gambar 2. Sistem ini mempunyai banyak fasa intermediet yaitu Zr4Sn, ZrSn, Zr3Sn2 dan Zr5Sn3[14]. Kelarutan padat Sn dalam fasa-? adalah 1,2% dan dalam fasa-? adalah 21%. Reaksi peritektik dan dekomposisi utektik tidak menyisakan fasa-?. Struktur Zr4Sn adalah tetragonal dengan co = 11,10 Å dan ao = 6,90 Å. Sedangkan struktur ZrSn adalah ortorombik dengan ao = 7,433 Å, bo = 5,822 Å dan co = 5,157 Å.
2.4 Kekerasan
Kekerasan dipengaruhi oleh unsur pemadu yang membentuk fasa kedua hasil reaksi antara unsur matrik dengan unsur pemadunya. Fasa kedua dapat membentuk inklusi atau presipitat. Pengaruh oksigen, nitrogen dan karbon terhadap kekerasan sangat signifikan, sehingga atmosfir harus dikondisi dengan argon. Mikrostruktur juga berpengaruh pada kekerasan. Parameter mikrostruktur yang berpengaruh antara lain ukuran butir, bentuk butir, orientasi butir dan adanya fasa kedua yaitu inklusi dan presipitat. Karakteristik ukuran butir dapat dibentuk dengan perlakuan panas, perlakuan mekanik, kombinasi dari perlakuan mekanik dan panas, jenis paduan dan kompisisi paduan.

III. TATA KERJA
Sampel paduan Zr-Sn-Mo dengan variabel konsentrasi unsur Mo, dibuat dengan komposisi Zr-0,5%Sn-(0,5;1,0;1,5;2,0)%Mo, seperti ditunjukkan pada Tabel 1. Serbuk diaduk dan dicampur selama 150 menit, selanjutnya dibuat pelet dengan ukuran 10 mm tinggi ? 10 mm diameter pada tekanan 1,2 ton/cm2. Hasil pengepresan ini disebut pelet mentah. Sebanyak 5 g pelet mentah dilebur dengan busur listrik dalam krusibel tembaga dan dikondisi dengan atmosfir gas argon. Tekanan ruang bakar tungku 2 psi dan arus busur 50 A. Analisis kimia ingot dilakukan dengan pendar sinar-X. Hasil analisis kimia dipaparkan pada Tabel 1. Ingot dipanaskan pada temperatur 1100?C selama 2 jam dan didinginkan cepat dalam air. Setelah pendinginan cepat, sampel dipotong dengan pisau intan (diamond blade) dengan ukuran sekitar 5?2?10 mm. Selanjutnya sampel dianil pada temperatur 500?C, 600?C, 700?C dan 750?C selama 4 jam. Uji metalografi dilakukan dengan mikroskop optik, dan uji kekerasan dengan uji kekerasan mikro Vickers.

Tabel 1. Komposisi kimia hasil peleburan Zr-0,5%Sn-(0,5;1,0;1,5;2,0)%Mo
Unsur Zr-0,5%Sn
-0,5%Mo Zr-0,5%Sn
-1,0%Mo Zr-0,5%Sn
-1,5%Mo Zr-0,5%Sn
-2,0%Mo
Zr 99,9504 98,4865 97,9369 97,4850
Sn 0,5086 0,5107 0,5065 0,5075
Mo 0,5410 1,0028 1,5566 2,0075
*Zr = unsur zirkonium; Sn = unsur timah; Mo = unsur molibdenum; % = persen berat.

IV. HASIL DAN PEMBAHASAN
4.1 Fasa Hasil Peleburan
Berdasarkan diagram fasa biner Zr-Mo dan Zr-Sn (Gambar 1 dan Gambar 2), kemungkinan fasa yang terbentuk dari hasil peleburan adalah fasa Zr-?, ZrMo2 dan Zr4Sn. Hal ini mengingat konsentrasi pemadu Sn sebesar 0,5% dan konsentrasi Mo (0,5;1,0;1,5;2,0)%.

4.2 Mikrostruktur
• Pemanasan 400?C
Pada pemanasan 400?C selama 4 jam, mikrostruktur paduan Zr-0,5%Sn-0,5%Mo ditunjukkan pada Gambar 3, paduan Zr-0,5%Sn-1,0%Mo pada Gambar 4, paduan Zr-0,5%Sn-1,5%Mo pada Gambar 5 dan paduan Zr-0,5%Sn-2,0%Mo pada Gambar 6. Ukuran butir mikrostruktur tersebut terlalu halus dan sulit diidentifikasi. Fakta ini menunjukkan bahwa proses rekristalisasi dan pertumbuhan butir tidak berjalan sempurna

• Pemanasan 500?C
Pada pemanasan 500?C selama 4 jam, mikrostruktur paduan Zr-0,5%Sn-0,5%Mo ditunjukkan pada Gambar 7, paduan Zr-0,5%Sn-1,0%Mo pada Gambar 8, paduan Zr-0,5%Sn-1,5%Mo pada Gambar 9 dan paduan Zr-0,5%Sn-2,0%Mo pada Gambar 10. Berdasarkan mikrostruktur tersebut, ukuran butirnya dapat diidentifikasi. Hal ini berarti pemanasan pada 500?C sudah baik untuk proses pengintian dan pertumbuhan butir.

• Pemanasan 600?C
Pada pemanasan 600?C selama 4 jam, mikrostruktur paduan Zr-0,5%Sn-0,5%Mo ditunjukkan pada Gambar 11, paduan Zr-0,5%Sn-1,0%Mo pada Gambar 12, paduan Zr-0,5%Sn-1,5%Mo pada Gambar 13 dan paduan Zr-0,5%Sn-2,0%Mo pada Gambar 14. Pada pemanasan 600?C laju pengintian menyamai laju pertumbuhan butir, sehingga butir yang terlihat pada mikrostruktur tidak jelas. Terlihat seolah-olah ukuran butirnya besar tetapi tidak mempunyai batas butir yang jelas, sehingga ukuran butir tidak dapat ditentukan. Pada pemanasan 600?C terjadi keretakan yang menyeberangi batas butir. Keretakan ini kemungkinan besar disebabkan oleh tidak baiknya kualitas paduan hasil peleburan sehingga dengan adanya gradien temperatur yang besar, bahan tidak mampu menahan gaya distorsi termal.

• Pemanasan 700?C
Pada pemanasan 700?C selama 4 jam, mikrostruktur paduan Zr-0,5%Sn-0,5%Mo ditunjukkan pada Gambar 15, paduan Zr-0,5%Sn-1,0%Mo pada Gambar 16, paduan Zr-0,5%Sn-1,5%Mo pada Gambar 17 dan paduan Zr-0,5%Sn-2,0%Mo pada Gambar 18. Pada pemanasan 700?C mikrostrukturnya mirip dengan hasil pemanasan pada 600?C, bahwa laju pengintian menyamai laju pertumbuhan butir sehingga batas butir sulit diidentifikasi. Akan tetapi, untuk paduan Zr-0,5%Sn-2,0%Mo pada Gambar 18 ukuran butirnya dapat ditentukan. Pada pemanasan 700?C juga terjadi keretakan yang menyeberangi batas butir.

4.3 Ukuran Butir
Distribusi ukuran butir telah dibuat. Pengukuran butir dilakukan menggunakan metode titik potong, dengan pengamatan langsung. Jika kondisi pemanasannya sesuai meliputi waktu, temperatur dan siklus, maka diperoleh ukuran butir yang teratur (equiaxed). Dengan demikian diperoleh distribusi ukuran butir yang mendekati distribusi normal. Oleh karena itu, analisis ukuran butir didasarkan pada distribusi normal (Fungsi Gauss/Gaussian Function). Berdasarkan distribusi normal, frekuensi paling banyak merupakan harga rerata ( ). Simpangan baku ( ) dapat diperoleh dari . Jika interval ukuran butir ditentukan pada tingkat kepercayaan 95%, maka interval ukuran butir berada di antara ( ? 3 ) sampai ( + 3 ). Distribusi ukuran butir dapat dilihat pada Tabel 2.

Tabel 2. Distribusi ukuran butir untuk paduan Zr-0,5%Sn-(0,5;1,0;1,5;2,0)%Mo
Ukuran butir
(? m) Frekuensi ukuran butir (? m)
0,5%Mo, 500?C, 4 jam 1,0%Mo, 500?C, 4 jam 1,5%Mo, 500?C, 4 jam 2,0%Mo, 500?C, 4 jam 1,5%Mo, 700?C, 4 jam
3,3 75
6,6 75 5
9,9 75 15 20 25
13,2 115 30 60 25
16,5 85 55 65 30
19,8 85 115 80 10 90
23,1 75 95 5 5 85
26,4 65 85 50 5 40
29,7 30 55 25 5 35
33,0 35 60 25 20 35
36,3 30 40 45 50 30
39,6 20 25 40 30 10
42,9 20 10 15 5
46,2 10 15 20 5
49,5 5 50 20 30
52,8 15 15
56,1 25 15
59,4 5 15
62,7 5 5
66,0 5
69,3 5
72,6 5
75,9
79,2
82,5

13,2 19,8 19,8 36,3 19,8

3,6 4,5 4,5 6,0 4,5
3
10,9 13,4 13,4 18,1 13,4
( ? 3 )
2,3 6,5 6,5 18,2 6,5
( + 3 )
24,1 33,2 33,2 54,4 33,2
Keterangan:
: Besar butir rerata (?m)

: Simpangan baku besar butir (?m)
3
: Simpangan baku besar butir pada tingkat kepercayaan 95% (?m)
( ? 3 )
: Besar butir minimum (?m)
( + 3 )
: Besar butir maksimum (?m)

Paduan Zr-0,5%Sn-0,5%Mo yang dipanaskan pada 500?C selama 4 jam mempunyai ukuran butir rerata 13,2 ?m dengan simpangan baku 3,6 ?m. Pada tingkat kepercayaan 95% diperoleh ukuran butir antara 2,3 ?m sampai 24,1 ?m.
Paduan Zr-0,5%Sn-1,0%Mo mempunyai ukuran butir rerata 19,8 ?m dengan simpangan baku 4,5 ?m. Pada tingkat kepercayaan 95% diperoleh ukuran butir antara 6,5 ?m sampai 33,2 ?m.
Paduan Zr-0,5%Sn-1,5%Mo mempunyai ukuran butir rerata 19,8 ?m dengan simpangan baku 4,5 ?m. Pada tingkat kepercayaan 95% diperoleh ukuran butir antara 6,5 ?m sampai 33,2 ?m.
Paduan Zr-0,5%Sn-2,0%Mo mempunyai ukuran butir rerata 36,3 ?m dengan simpangan baku 6,0 ?m. Pada tingkat kepercayaan 95% diperoleh ukuran butir antara 18,2 ?m sampai 54,4 ?m.
Paduan Zr-0,5%Sn-1,5%Mo yang dipanaskan pada 700?C selama 4 jam mempunyai ukuran butir rerata 19,8 ?m dengan simpangan baku 4,5 ?m. Pada tingkat kepercayaan 95% diperoleh ukuran butir antara 6,5 ?m sampai 33,2 ?m.
Pada pemanasan 500?C selama 4 jam ukuran butir naik dengan bertambahnya konsentrasi Mo dari 0,5% hingga 2,0% dan ukuran butirnya meningkat dari 13,2 ?m sampai 36,3 ?m. Tetapi paduan dengan kadar Mo 1,5 % yang dipanaskan 500?C selama 4 jam mempunyai ukuran butir sama dengan yang dipanaskan pada 700?C selama 4 jam.

4.4 Kekerasan Mikro
Hasil uji kekerasan mikro paduan Zr-0,5%Sn-(0,5;1,0;1,5;2,0)%Mo dapat dilihat pada Tabel 3 dan Gambar 19 untuk pengaruh temperatur anil, serta Gambar 20 untuk pengaruh konsentrasi. Kekerasan mikro naik dengan bertambahnya konsentrasi Mo hingga konsentrasi 1,5%. Pada konsentrasi Mo sebesar 2,0% nilai kekerasan rata-rata paling kecil dibandingkan ketiga paduan tersebut.
Vickers Hardness Number (VHN) = DPH = {2 P sin(?/2)} / (D2) (1)
dimana P = beban (kgf)
D = diagonal jejak rerata (?m)
? = sudut piramid penjejak = 136o

Tabel 3. Kekerasan mikro Zr-0,5%Sn-(0,5;1,0;1,5;2,0)%Mo dengan variabel temperatur anil
%Mo 400°C 500°C 600°C 700°C
AVE DEV AVE DEV AVE DEV AVE DEV
0,5Mo 371,52 12,92 352,48 14,80 356,48 18,12 353,72 20,12
1,0Mo 388,12 35,56 362,68 23,12 370,00 24,80 368,40 23,08
1,5Mo 392,00 23,76 383,68 34,48 391,40 25,04 391,40 25,04
2,0Mo 335,40 18,68 325,00 18,16 381,72 15,40 343,88 23,20
*AVE adalah harga rerata kekerasan dalam VHN atau DPH, DEV adalah simpangan standar kekerasan dalam VHN atau DPH, angka (400, 500, 600, 700)?C adalah temperatur anil, % adalah konsentrasi Mo dalam persen berat, angka (0,5;1,0;1,5;2,0)%Mo adalah besarnya konsentrasi Mo dalam paduan Zr-0,5%Sn-(%)Mo.

Pengaruh temperatur anil terhadap kekerasan untuk keempat paduan tersebut mempunyai pola yang sama pada kisaran temperatur 400-700?C. Kekerasan keempat paduan tersebut turun dari paduan yang dipanaskan 400?C ke paduan yang dipanaskan 500?C. Saat paduan dipanaskan pada 600?C kekerasannya naik kembali dan menjadi datar saat paduan dipanaskan pada 700?C.

Pengaruh temperatur anil terhadap kekerasan dapat dipahami dari diagram fasa Zr-Mo (Gambar 1). Berdasarkan diagram fasa Zr-Mo, terdapat daerah ?+? antara temperatur 600?C sampai dengan temperatur 800?C di sekitar konsentrasi Mo sebesar 0,18%.
Berdasarkan Gambar 20, kekerasan meningkat seiring dengan naiknya konsentrasi Mo hingga konsentrasi Mo sebesar 1,5%. Pola kurva kekerasan ini kemungkinan besar akibat terbentuknya ZrMo2. Pada konsentrasi Mo sebesar 2,0% justru kekerasannya turun kemungkinan akibat kelarutan Mo dalam fasa ?-Zr meningkat. Sebagai akibatnya jumlah fasa kedua ZrMo2 berkurang dan bahan menjadi lunak.

4.5 Ukuran Butir dan Kekerasan
Ukuran butir yang mampu diidentifikasi hanyalah pada satu set pemanasan 500?C dari keempat paduan Zr-0,5%Sn-(0,5;1,0;1,5;2,0)%Mo yang dipanaskan pada 500?C selama 4 jam (Gambar 21). Dari konsentrasi Mo 0,5% sampai 1,5%, ukuran butir meningkat dari 13,2 ?m menjadi 19,8 ?m dan naik menjadi 36,3 ?m pada konsentrasi Mo sebesar 2,0%. Pada interval besar butir tersebut, kekerasan mikro naik dari 352,48 VHN menjadi 383,68 VHN dan pada konsentrasi Mo sebesar 2,0% kekerasan mikro turun menjadi 352,48 VHN. Jadi kekerasan mikro turun dengan naiknya ukuran butir.

Korelasi kekerasan mikro dengan ukuran butir bertentangan dengan formulasi bahwa kekuatan tarik dan juga kekerasan berbanding terbalik dengan diameter butir, artinya semakin kecil ukuran butir suatu paduan semakin besar kekuatannya atau semakin meningkat kekerasannya. Seharusnya semakin besar ukuran butir tersebut, bahan menjadi semakin lunak. Jadi yang menentukan kekerasan pada paduan tersebut bukan ukuran butir tetapi kemungkinan besar fasa kedua ZrMo2. Hal ini mengingat pada konsentrasi 1% pemadu, kekerasan Zr-Mo adalah 55 HRA, jauh lebih besar jika dibandingkan dengan Zr-Sn sebesar 35 HRA[14].
Disamping fasa kedua ZrMo2, kemungkinan besar terjadi fasa kedua Zr4Sn yang juga dapat berpengaruh pada kekerasan paduan tersebut. Kemungkinan terbentuknya fasa kedua Zr4Sn didasarkan pada diagram fasa biner Zr-Sn pada Gambar 2. Pada pemanasan 400?C, Zr4Sn masih banyak pada fasa ?-Zr, sedangkan pada pemanasan 500?C mulai banyak Zr4Sn yang terlarut ke dalam fasa ?-Zr. Proses ini dapat dilihat di daerah konsentrasi Sn sebesar 0,5%. Teori ini juga sesuai dengan fakta bahwa kekerasan turun dari 371,52 VHN menjadi 353,72 VHN pada pemanasan dari 400?C hingga 700?C.

V. KESIMPULAN
1. Ukuran butir paduan Zr-0,5%Sn-(0,5;1,0;1,5;2,0)%Mo yang dipanaskan pada 500?C selama 4 jam naik dari 13,2 ?m menjadi 19,8 ?m untuk konsentrasi Mo 0,5% sampai 1,5% dan meningkat tajam menjadi 36,3 ?m pada konsentrasi Mo sebesar 2,0%.
2. Kekerasan mikro paduan Zr-0,5%Sn-(0,5;1,0;1,5;2,0)%Mo yang dipanaskan pada 500?C selama 4 jam naik dari 352,48 VHN menjadi 383,68 VHN untuk konsentrasi Mo 0,5% sampai 1,5% dan turun tajam menjadi 352,48 VHN pada konsentrasi Mo sebesar 2,0%.
3. Secara umum kekerasan mikro turun dengan naiknya temperatur pemanasan antara 400?C-700?C dan mempunyai harga maksimum pada konsentrasi Mo sebesar 1,5%.
VI. DAFTAR PUSTAKA
1. HARBOTTLE, J.E., and STRASSER, A.A., Towards Failure-Free Fuel Review 1994, Nuclear Engineering International, 1994, pp.28-30.
2. STRASSE, A., O’BOYLE, D., and YANG, R., Reliability – The First Priority in Fuel Performance, Proceedings 1994 International Topical Meeting on Light Water Reactor Fuel Performance, Florida, April 17-21, 1994, p.3.
3. WANKLYN, J.N., et.al., Report UK AERE-R3768, Part 11, July 1961, in, PARFENOV, B.G, GERASIMOV, V.V., and VENEDIKTOVA, G.I., Corrosion of Zirconium and Zirconium Alloys, IPST Ltd., Jerusalem, 1961, p.16.
4. IVANOV, O.S., and GRIGOROVICH, V.K., Proceeding of International Conference on the Peaceful Use of Atomic Energy, Vol. 5, 1958, p.2046.
5. BAUGERT, L., Atomwirtschaft, Vol. 9. No. 9, 1960, p.408.
6. DOMINGE, T.R., et.al., Nuclear Energy, Vol. 6. No. 2, 1964, p.89.
7. CHIRIGOS, J.N., et.al, Fuel Element Fabrication with Special Emphasis on Cladding Materials, Proceding of Symposium held in Vienna, Academic Press, New York, Vol. 1, 1961, p.19.
8. Ibid (4), p.1.
9. SERGENT-WELCH, Table of Periodic Properties of Elements, Sergent-Welch Scientific Company, Illinois, 1980.
10. ANONYMOUS, Table of Periodic Properties of The Elements, Sergent Welch Scientific Company.
11. KROLL, W.J., and GILBERT, H.L., Melting and Casting Zirconium Metal, Trans. Electrochemistry Society, No. 96, 1946, p.124.
12. HERRES, S.A., and DAVIS, J.A., Arc-Melting Refractory Metals, Steel, No. 82, 1949, p.124.
13. DOMANGGALA, R.F., McPHERSON, D.J., and HANSEN, M., System Zirconium Molybdenum and Zirconium Wolfram, Transaction American Institute, Mining Metallurgical.
14. LUSTMAN, B., and KERZE, F.J.R., The Metallurgy of Zirconium, 1st ed. McGraw-Hill, New York, 1955, p.538.